一種適于高體積分數(shù)SiC強化的鑄鋁基復合材料的活性釬料及其制備方法
【技術領域】
[0001]本發(fā)明屬于焊接材料配制與焊接工藝領域，主要涉及鋁基復合材料用活性釬料的成分設計、制備及釬焊工藝，尤其針對高體積分數(shù)SiC顆粒增強鑄鋁基復合材料(70vol.%SiCp/ZLlOl)在中低溫條件下的“原位強化活性液相擴散焊”。
【背景技術】
[0002]鋁基復合材料因具有高比強度及比剛度、低熱膨脹系數(shù)、高熱導率、高耐磨性，高抗疲勞和蠕變性能等，廣泛應用于航天航空、汽車發(fā)動機缸體等領域。然而，由于鋁基復合材料內(nèi)陶瓷顆粒增強相的存在嚴重惡化了傳統(tǒng)熔焊方法對鋁基復合材料的可焊性(參考文獻[1])，主要表現(xiàn)在SiC顆粒與過熱鋁液的有害界面反應(生成脆性、潮解、針狀的A14C3)及陶瓷顆粒偏析于焊縫中心區(qū)。若采用釬焊，陶瓷增強相又惡化了釬料與復合材料母材界面的潤濕性。因復合材料表面是金屬基體與陶瓷增強相并存的界面，所以復合材料與釬料的界面可分為兩大類:金屬釬料與金屬基體界面(M/M界面)；陶瓷顆粒與金屬釬料界面(P/Μ界面)。鋁基復合材料釬焊主要有兩方面問題:一是P/Μ界面潤濕性差，特別對于高體積分數(shù)陶瓷顆粒增強的復合材料母材，P/Μ界面的潤濕性更差；二是釬縫中強化相分布的均勻性問題;其中前者更為關鍵(參考文獻[2])。
[0003]為了解決上述問題，需在釬焊方法、釬焊材料與釬焊冶金等多方面進行有特色的針對性改進研究。國內(nèi)外對鋁基復合材料釬焊工藝改進研究主要分為兩類:一是著眼于去膜目的在釬焊方法方面的改進。哈工大閆久春等人提出了超聲振動輔助的釬焊方法，采用Zn-4Al-3Cu軟釬料焊接30vol.%Α1203ρ/6061Α1，可在大氣、低溫條件下獲得高強度、大尺寸釬焊接頭(參考文獻[3-7])。二是從不同角度對中間層或釬料的成分設計進行優(yōu)化改進?？v觀迄今已報道的中間層或釬料，主要有:(1)純Cu、純Ag中間層等:其缺點在于易造成顆粒偏聚，惡化接頭強度(參考文獻[8，9])。采用更薄的單質(zhì)中間層、合金中間層或組合釬料層可減輕顆粒偏聚(參考文獻[10])。(2)粉末中間層:黃繼華等人采用A1-40.7Ag-19.3Cu_3Ti混合粉末釬料焊接15vol.%SiCp/2009Al時，接頭強度得到一定程度提升，但是釬縫內(nèi)部生成了較多的Al3Ti (在未熔化的Ti粉周圍)、Al2Cu、Ag2Al脆性金屬間化合物，惡化了接頭性能(參考文獻[11])。(3)預鍍附層:牛濟泰等人在55￥01.%3“?/21^101復合材料與可伐合金4J29釬焊中，首先在復合材料表面電鍍一層約40μπι厚Ni，然后使用Zn-58Cd-2Ag-2Cu合金釬料釬焊，改善了接頭界面的潤濕性(參考文獻[12])。(4)含Mg低熔點釬料:鄒家生等人對于10vol.%SiCp/2024Al低體積分數(shù)復合材料母材，使用Al-28Cu-5S1-2Mg合金釬料(熔點580?590°C)實現(xiàn)釬焊連接，Mg與擴散進入母材的Si—起形成低熔點的Al-S1-Mg合金而熔化，從而破壞表面氧化膜與母材的結合，相比于Al-28Cu-5Si釬料，極大改善了界面潤濕性(參考文獻[13])。然而，大多數(shù)此類傳統(tǒng)鋁基復合材料用釬料主要將實現(xiàn)破膜、改善母材基體/金屬釬料(Μ/M)界面的潤濕性為重點，基本上忽略了造成接頭低剪切強度的主要原因，也就是母材強化相/金屬釬料(P/Μ)界面不良潤濕性的改進。
[0004]2008年，針對P/Μ界面不良潤濕性的改進，西安交通大學張貴鋒(參考文獻[14-17])提出了活性過渡液相擴散焊(Active-Transient liquid phase bonding,A-TLP), BP在傳統(tǒng)合金釬料中添加Ti等可與陶瓷增強相反應的活性元素。這一方法旨在一方面通過Ti等活性元素在焊接過程中的冶金作用，誘發(fā)P/Μ界面反應潤濕、強化膜下液化去膜來改善P/Μ界面潤濕性;另一方面通過添加升熔元素(熔點高于A1且與A1無共晶反應)，通過等溫凝固過程中分散結晶出的高熔點金屬間化合物相(由鋁與升熔元素形成)作為等溫凝固后固溶體釬縫的原位強化相，獲得原位強化釬縫(參考文獻[17])。這種可獲得原位強化釬縫的活性液相擴散焊被稱為“原位強化活性液相擴散焊”(In situ Active-TLP bonding,In situActive-TLP，參考文獻[2])。對于低體積分數(shù)10Vol.%SiCp/ZL101復合材料，申請者采用Al-19Cu-lTi中間層，實現(xiàn)了In situ A-TLP，不但界面潤濕良好，而且得到了原位強化的釬縫，接頭剪切斷裂路徑幾乎全在復合材料母材內(nèi)部，獲得了有效系數(shù)高達99%的牢固接頭(參考文獻[2，17])。但是，申請者在使用早期研發(fā)的上述Al-19Cu-lTi中間層釬焊高體積分數(shù)70vol.%SiCp/ZL101復合材料時，潤濕性較差(甚至包括M/M界面)，接頭強度較低(40MPa)。隨后，申請者又研發(fā)了 Al-Cu-Mg-Ti系活性釬料，接頭剪切強度可提高至約60MPa
[16]，存在釬焊溫度較高(600°C)但強度并不很高的不足。
[0005]由于傳統(tǒng)Al-12Si共晶釬料(HL400)熔點過高(577°C)，不能用于ZL101基復合材料(固相線557°C)，所以其他研究人員在ZL101基復合材料用釬料的設計改進方面主要采用了向傳統(tǒng)釬料(如低熔點的HL401與HL402，固相線約525°C)添加Mg、Ni的思路，但無論在降低釬料熔點方面還是潤濕性改進方面均效果有限。例如，王克鴻課題組采用含Mg、Ni釬料A1-15Cu-8S1-4N1-1.5Mg(熔點 593°C)和 Al-20Cu-12.5S1-2N1-l.5Mg(熔點 584°C)兩種粉末釬料對70vol.%SiCp/ZL101鋁基復合材料在較高溫度下進行真空釬焊，其接頭釬焊剪切強度最高為49.7MPa(參考文獻[18])。牛濟泰課題組采用含Mg、Ni釬料Al-22Cu-7S1-lMg-lNi五元合金釬料對60vol%SiCP/6063A復合材料進行真空釬焊，在565°C、保溫15min時接頭剪切強度最大為89.6MPa(參考文獻[19])。
[0006]鋁基復合材料釬焊時的潤濕性隨其中陶瓷增強相體積分數(shù)的增加將變得更差，以至于對低體積分數(shù)母材十分優(yōu)異的活性釬料(Al-19Cu-lTi)對高體積分數(shù)(70vol.% )母材表現(xiàn)很差的潤濕性與很低的強度，盡管復合材料母材的基體成分與強化相類別均未發(fā)生變化，僅僅只是陶瓷增強相的體積分數(shù)增加了。因此，極有必要針對難潤濕的高體積分數(shù)鋁基復合材料開發(fā)新的活性釬料系，以實現(xiàn)期盼的“原位強化活性液相擴散焊”。
[0007]參考文獻:
[0008][ 1 ]陳茂愛.復合材料的焊接.化學工業(yè)出版社，2005.
[0009][2]張貴鋒，廖先金，陳博，張林杰，張建勛.SiCp/ZLlOl鋁基復合材料的原位強化活性液相擴散焊方法(In situ A-TLP).焊接，2014，(1):18-22.
[0010][3]閆久春，楊春利，劉會杰，崔煒，謝偉峰，郭衛(wèi)兵.超聲復合焊接研究現(xiàn)狀及科學問題.機械工程學報，2015.
[0011][4]JC Yan,Zff Xu,L Shi,X Ma,SQ Yang.Ultrasonic assisted fabricat1n ofparticle reinforced bonds joining aluminum metal matrix composites.Mater Des,2011,32:343-347.
[0012][5]JC Yan,HB Xu,L Shi,XH Wang,SQ Yang.Vibrat1n assisted brazing ofSiCp/A356 composites:microstructureand mechanical behav1ur.Sci Technol WeldJoin，2008，13(8):760-764.
[0013][6]Zff Xu,JC Yan，C ffang,SQ Yang.Substrate oxide undermining by a Zn_Alalloy during wetting of alumina reinforced 6061 A1 matrix composite.MaterChemPhys,2008,112(3):831-837.
[0014][7]YC Lei ,HL Xue,WX Hu,ZZ Liu ,JC Yan.Effect of arc ultrasonicvibrat1n on microstructure of joint of plasma arc'in situ’welding of SiCp/6061Al.SciTechnol Weld Join，2011;16(7):575-80.
[0015][8]Z Li , Y Zhou,TH North.Counteract1n of particulate segregat1nduring transient liquid—phase bonding of aluminum-based MMC materials.Journalof Materials Science，1995，32:5571-5575.
[0016][9]A Suzumura,YJ Xing.Diffus1n brazing of short A1203 Fiber-Reinforced Aluminum Composite.Materials Transact1ns，1996，37(5):1109-1115.
[0017][10]劉衛(wèi)紅，孫大謙，孫德新，賈樹盛.A1203P/6061A1復合材料瞬間液相擴散連接.焊接學報，2007,28(3): 57-60.
[0018][11]趙祖德，舒大禹，黃繼華，胡傳凱，康鳳.Al-Ag-Cu-Ti反應擴散焊接SiCP/2009A1復合材料的接頭強度和斷裂特性.焊接學報，2008,29(11): 100-104.
[0019][12]牛濟泰，盧金斌，穆云超，羅相尉.SiCp/ZLlOl復合材料與可伐合金4J29釬焊的分析.焊接學報，2010,31(5):37-40.
[0020][13]鄒家生，趙其章，陳錚.SiC顆粒增強鋁基復合材料釬焊技術研究.輕合金加工技術，2004，32(3):48-52.
[0021][14]GF Zhang,JX Zhang，Y Pei，SY Li,DL Cha1.Joining of A1203p/Alcomposite by transient liquid phase(TLP)bonding and a novel process ofactive-transient liquid phase(A-TLP)bonding.Materials Science and EngineeringA，2008，488:146-156.
[0022][15]GF Zhang,ff Su,JX Zhang,ASuzumura.Wetting Behav1r of a Novel Al_S1-Ti Active Brazing Filler Me