放射性堿渣中鈾的浸出方法
【專利摘要】放射性堿渣中鈾的浸出方法，所述的放射性堿渣是在含鈾廢水處理過程中，在堿性條件下經(jīng)沉淀獲得的含鈾廢渣過濾后經(jīng)800℃煅燒后最終形成的干堿渣，本方法采用多級逆流溶解浸出，主要包括：堿渣循環(huán)溶解—過濾—不溶渣洗滌—過濾—不溶渣第一級浸出—澄清—不溶渣第二級浸出—過濾—浸出渣第一級洗滌—澄清—浸出渣第二級洗滌—過濾，過濾后獲得浸出尾渣S6，浸出尾渣S6中和處理后去處置場。本發(fā)明提供的放射性堿渣中鈾的浸出方法工藝過程簡單，工藝溶液實現(xiàn)返回利用，鈾的浸出率高，浸出成本低，且不產(chǎn)生廢水，浸出尾渣S6中鈾含量低于0.1%。
【專利說明】
放射性堿渣中鈾的浸出方法
技術領域
[0001]本發(fā)明涉及鈾的浸出技術領域，特別是一種對在核燃料元件生產(chǎn)、加工過程中產(chǎn)生的放射性堿渣中鈾的浸出方法。
【背景技術】
[0002]在核燃料元件生產(chǎn)、加工過程中會產(chǎn)生放射性含鈾廢渣，含鈾廢渣包括堿渣、地溝泥、焚燒灰和不溶渣等，其中堿渣是在含鈾廢水處理過程中，在堿性條件下經(jīng)沉淀獲得的含鈾廢渣，過濾后經(jīng)800°C煅燒，最終形成的干堿渣;地溝泥是含鈾廢水儲槽底部積存的物料經(jīng)烘干后8(KTC煅燒而成;焚燒灰是在可燃放射性廢物焚燒過程中從熱解爐底部收集到得含鈾物料。含鈾廢渣中鈾含量高，平均為20%左右，最高超過60%，其中堿渣中鈾的占含鈾廢渣中鈾含量的70%以上。
[0003]堿渣屬于較難浸取的含鈾物質(zhì)，成分復雜，對其進行鈾的浸出的同時還要求不產(chǎn)生新的堿渣和新的廢物，實現(xiàn)對渣的最終處理。針對鈾燃料元件加工過程中放射性堿渣鈾含量高、235U豐度高、回收價值大、浸出困難、浸出成本高等特點，現(xiàn)有的常規(guī)處理方法是采用濃酸熟化法和二次煅燒法兩種浸取技術進行處理，浸后渣鈾含量最低可達0.13%，濃酸熟化法會引入硫酸根雜質(zhì)，產(chǎn)生新的廢水;二次煅燒法能耗大，處理時間長；國外也有采用超臨界0)2浸出提取工藝對堿渣中的鈾進行浸出，但其浸出工藝復雜，浸出成本高，至今尚未應用。
【發(fā)明內(nèi)容】
[0004]本發(fā)明的目的是克服現(xiàn)有技術的上述不足而提供一種放射性堿渣中鈾的浸出方法。
[0005]本發(fā)明的技術方案是:放射性堿渣中鈾的浸出方法，所述的放射性堿渣是在含鈾廢水處理過程中，在堿性條件下經(jīng)沉淀獲得的含鈾廢渣過濾后經(jīng)800°C煅燒后最終形成的干堿渣，本方法采用多級逆流溶解浸出，主要包括:堿渣循環(huán)溶解一過濾一不溶渣洗滌一過濾一不溶渣第一級浸出一澄清一不溶渣第二級浸出一過濾一浸出渣第一級洗滌一澄清一浸出渣第二級洗滌一過濾，具體工藝流程為:
A、堿渣循環(huán)溶解
將堿渣S和浸出劑加入溶解槽中，堿渣和浸出劑的比例為1:1?5，然后加熱攪拌溶解，溶解后過濾，獲得不溶渣S1及溶解液1^，溶解液1^送去萃取工序萃取回收鈾，不溶渣51返回溶解槽中繼續(xù)溶解，當不溶渣S1累計達到一定量時，分離部分不溶渣S1進入不溶渣洗滌階段。
[0006]所述的浸出劑為濃度為10%?50%的硝酸溶液。
[0007]溶解溫度為50?95°C，攪拌溶解時間不少于0.5h。
[0008]B、不溶渣洗滌
將不溶渣一工和洗滌劑加入洗滌槽中，不溶渣3工與洗滌劑比例為1: 2?20，然后攪拌制漿，攪拌制漿后過濾，獲得不溶渣S4P不溶渣洗滌液L2,不溶渣洗滌液L2作為浸出劑返回溶解槽去溶解堿渣S，不溶渣32進入不溶渣第一級浸出工序。
[0009]所述的洗滌劑為pH值為2的硝酸溶液。
[0010]攬摔時間為5?60min。
[0011]C、不溶渣第一級浸出
將不溶渣32和浸出劑加入第一級浸出攪拌槽中，不溶渣52與浸出劑比例為1: 2?20，然后加溫攪拌浸出，浸出結束后靜置澄清，上清液為一級浸出液L3,—級浸出液L3作為洗滌劑返回洗滌槽去洗滌不溶渣S1，底部濃漿為一級浸出渣&，一級浸出渣S3進入不溶渣第二級浸出工序。
[0012]所述的浸出劑為濃度為10%?50%的硝酸溶液。
[0013]加溫溫度為50?95°C，攪拌浸出時間不少于lh。
[0014]D、不溶渣第二級浸出
將一級浸出渣S3和浸出劑加入第二級浸出槽中，一級浸出渣S3與浸出劑比例為1: 2?20，然后加溫攪拌浸出，浸出結束后過濾，得到二級浸出液L4和二級浸出渣S4，二級浸出液L4作為浸出劑返回第一級浸出攪拌槽中，二級浸出渣S4進入浸出渣第一級洗滌工序。
[0015]所述的浸出劑為濃度為10%?50%的硝酸溶液。
[0016]加溫溫度為50?95°C，攪拌浸出時間不少于lh。
[0017]E、浸出渣第一級洗滌
將二級浸出渣S4和洗滌劑加入二級浸出渣的第一級洗滌槽中，二級浸出渣S4與洗滌劑比例為1:2?20，然后攪拌制漿，攪拌制漿后靜置澄清，上清液為浸出渣一級洗滌濾液L5，浸出渣一級洗滌濾液1^送去配制浸出劑，底部濃漿為一級洗滌渣S5，一級洗滌渣S5進入浸出渣第二級洗滌工序。
[0018]所述的洗滌劑為pH值為2的硝酸溶液。
[0019]攬摔時間為5?60min。
[0020]F、浸出渣第二級洗滌
將一級洗滌渣SdP洗滌劑加入浸出渣第二級洗滌槽中，一級洗滌渣35與洗滌劑比例為1:2?20，然后攪拌制漿，攪拌制漿后過濾，得到浸出渣二級洗滌濾液L6和浸出尾渣S6，浸出渣二級洗滌濾液L6作為洗滌劑返回二級浸出渣的第一級洗滌槽中，浸出尾渣S6中和處理后去處置場。
[0021]所述的洗滌劑為pH值為2的硝酸溶液。
[0022]攬摔時間為5?60min。
[0023]本發(fā)明與現(xiàn)有技術相比具有如下特點:
本發(fā)明提供的放射性堿渣中鈾的浸出方法工藝過程簡單，工藝溶液實現(xiàn)返回利用，鈾的浸出率高，浸出成本低，且不產(chǎn)生廢水，浸出尾渣S 6中鈾含量低于0.1%。
[0024]以下結合附圖和【具體實施方式】對本發(fā)明的詳細結構作進一步描述。
【附圖說明】
[0025]附圖為本發(fā)明的工藝流程示意圖。
【具體實施方式】
[0026]實施例一、放射性堿渣中鈾的浸出方法，所述的放射性堿渣是在含鈾廢水處理過程中，在堿性條件下經(jīng)沉淀獲得的含鈾廢渣過濾后經(jīng)800°C煅燒后最終形成的干堿渣，本方法采用多級逆流溶解浸出，主要包括:堿渣循環(huán)溶解一過濾一不溶渣洗滌一過濾一不溶渣第一級浸出一澄清一不溶渣第二級浸出一過濾一浸出渣第一級洗滌一澄清一浸出渣第二級洗滌一過濾，具體工藝流程為:
A、堿渣循環(huán)溶解
將堿渣S和浸出劑加入溶解槽中，堿渣和浸出劑的比例為1:1，浸出劑為濃度為50%的硝酸溶液，溶解溫度為500C，攪拌溶解時間為0.7h，然后過濾，獲得不溶渣S1及溶解液1^，溶解液L1送去萃取工序，不溶渣S1S回溶解槽中繼續(xù)溶解，當不溶渣S1累計達到一定量時，分離部分不溶渣S1進入不溶渣洗滌階段。
[0027]B、不溶渣洗滌
將不溶渣SjP洗滌劑加入洗滌槽中，洗滌劑為pH值為2的硝酸溶液，不溶渣31與洗滌劑比例為1:2，攪拌制漿，攪拌時間為5min，然后過濾，獲得不溶渣S2和不溶渣洗滌液1^2，不溶渣洗滌液1^2作為溶解劑返回溶解槽去溶解堿渣S，不溶渣52進入不溶渣第一級浸出工序。
[0028]C、不溶渣第一級浸出
將不溶渣32和浸出劑加入第一級浸出攪拌槽中，浸出劑為濃度為50%的硝酸溶液，不溶MS2與浸出劑比例為1: 2，加溫至500C，攪拌浸出，時間為1.5h，浸出結束后靜置澄清，上清液為一級浸出液L3,—級浸出液L3作為洗滌劑返回洗滌槽去洗滌不溶渣51，底部濃漿為一級浸出渣S3，一級浸出渣S3進入不溶渣第二級浸出工序。
[0029]D、不溶渣第二級浸出
將一級浸出渣S3和浸出劑加入第二級浸出槽中，浸出劑為濃度為50%的硝酸溶液，一級浸出渣S3與浸出劑比例為1: 2，加溫至50°C，攪拌浸出，時間為1.5h，然后過濾，得到二級浸出液L4和二級浸出渣S4，二級浸出液L4作為浸出劑返回第一級浸出攪拌槽中，二級浸出渣S4進入浸出渣第一級洗滌工序。
[0030]E、浸出渣第一級洗滌
將二級浸出渣S4和洗滌劑加入二級浸出渣的第一級洗滌槽中，洗滌劑為pH值為2的硝酸溶液，二級浸出渣S4與洗滌劑比例為1:2，攪拌制漿，攪拌時間為5min，然后靜置澄清，上清液為浸出渣一級洗滌濾液U，浸出渣一級洗滌濾液L5送去配制浸出劑，底部濃漿為一級洗滌渣S5，一級洗滌渣35進入浸出渣第二級洗滌工序。
[0031]F、浸出渣第二級洗滌
將一級洗滌渣SdP洗滌劑加入浸出渣第二級洗滌槽中，洗滌劑為pH值為2的硝酸溶液，一級洗滌渣洗滌劑比例為1:2，攪拌制漿，攪拌時間為5min，然后過濾，得到浸出渣二級洗滌濾液L6和浸出尾渣S6，浸出渣二級洗滌濾液L6作為洗滌液返回二級浸出渣的第一級洗滌槽中，浸出尾渣S6中和處理后去處置場。
[0032]實施例二、放射性堿渣中鈾的浸出方法，所述的放射性堿渣是在含鈾廢水處理過程中，在堿性條件下經(jīng)沉淀獲得的含鈾廢渣過濾后經(jīng)800°C煅燒后最終形成的干堿渣，本方法采用多級逆流溶解浸出，主要包括:堿渣循環(huán)溶解一過濾一不溶渣洗滌一過濾一不溶渣第一級浸出一澄清一不溶渣第二級浸出一過濾一浸出渣第一級洗滌一澄清一浸出渣第二級洗滌一過濾，具體工藝流程為:
A、堿渣循環(huán)溶解
將堿渣S和浸出劑加入溶解槽中，堿渣和浸出劑的比例為1: 2.5，浸出劑為濃度為30%的硝酸溶液，溶解溫度為750C，攪拌溶解時間為0.6h，然后過濾，獲得不溶渣S1及溶解液1^，溶解液L1送去萃取工序，不溶渣S1S回溶解槽中繼續(xù)溶解，當不溶渣S1累計達到一定量時，分離部分不溶渣31進入不溶渣洗滌階段。
[0033]B、不溶渣洗滌
將不溶渣SjP不溶渣洗滌劑加入洗滌槽中，洗滌劑為pH值為2的硝酸溶液，不溶渣51與洗滌劑比例為1:10，攪拌制漿，攪拌時間為30min，然后過濾，獲得不溶渣S2和不溶渣洗滌液1^2，不溶渣洗滌液L2作為溶解劑返回溶解槽去溶解堿渣S，不溶渣S2進入不溶渣第一級浸出工序。
[0034]C、不溶渣第一級浸出
將不溶渣32和浸出劑加入第一級浸出攪拌槽中，浸出劑為濃度為30%的硝酸溶液，不溶渣32與浸出劑比例為1:10，加溫至75 °C，攪拌浸出，時間為1.2h，浸出結束后靜置澄清，上清液為一級浸出液L3,—級浸出液L3作為洗滌劑返回洗滌槽去洗滌不溶渣51，底部濃漿為一級浸出渣S3，一級浸出渣S3進入不溶渣第二級浸出工序。
[0035]D、不溶渣第二級浸出
將一級浸出渣S3和浸出劑加入第二級浸出槽中，浸出劑為濃度為30%的硝酸溶液，一級浸出渣S3與浸出劑比例為1:10，加溫至75°C，攪拌浸出，時間為1.2h，然后過濾，得到二級浸出液L4和二級浸出渣S4，二級浸出液L4作為浸出劑返回第一級浸出攪拌槽中，二級浸出渣S4進入浸出渣第一級洗滌工序。
[0036]E、浸出渣第一級洗滌
將二級浸出渣S4和洗滌劑加入二級浸出渣的第一級洗滌槽中，洗滌劑為pH值為2的硝酸溶液，二級浸出渣S4與洗滌劑比例為1:10，攪拌制漿，攪拌時間為30min，然后靜置澄清，上清液為浸出渣一級洗滌濾液U，浸出渣一級洗滌濾液1^送去配制浸出劑，底部濃漿為一級洗滌渣S5，一級洗滌渣35進入浸出渣第二級洗滌工序。
[0037]F、浸出渣第二級洗滌
將一級洗滌渣SdP洗滌劑加入浸出渣第二級洗滌槽中，洗滌劑為pH值為2的硝酸溶液，一級洗滌渣SA洗滌劑比例為1:10，攪拌制漿，攪拌時間為30min，然后過濾，得到浸出渣二級洗滌濾液L6和浸出尾渣S6，浸出渣二級洗滌濾液L6作為洗滌液返回二級浸出渣的第一級洗滌槽中，浸出尾渣S6中和處理后去處置場。
[0038]實施例三、放射性堿渣中鈾的浸出方法，所述的放射性堿渣是在含鈾廢水處理過程中，在堿性條件下經(jīng)沉淀獲得的含鈾廢渣過濾后經(jīng)800°C煅燒后最終形成的干堿渣，本方法采用多級逆流溶解浸出，主要包括:堿渣循環(huán)溶解一過濾一不溶渣洗滌一過濾一不溶渣第一級浸出一澄清一不溶渣第二級浸出一過濾一浸出渣第一級洗滌一澄清一浸出渣第二級洗滌一過濾，具體工藝流程為:
A、堿渣循環(huán)溶解
將堿渣S和浸出劑加入溶解槽中，堿渣和浸出劑的比例為1: 5，浸出劑為濃度為10%的硝酸溶液，溶解溫度為95°C，攪拌溶解時間為0.5h，然后過濾，獲得不溶渣S1及溶解液1^，溶解液L1送去萃取工序，不溶渣S1S回溶解槽中繼續(xù)溶解，當不溶渣S1累計達到一定量時，分離部分不溶渣S1進入不溶渣洗滌階段。
[0039]B、不溶渣洗滌
將不溶渣SjP洗滌劑加入洗滌槽中，洗滌劑為pH值為2的硝酸溶液，不溶渣31與洗滌劑比例為I: 20，攪拌制漿，攪拌時間為60min，然后過濾，獲得不溶渣SdP不溶渣洗滌液L2，不溶渣洗滌液L2作為溶解劑返回溶解槽去溶解堿渣S，不溶渣S2進入不溶渣第一級浸出工序。
[0040]C、不溶渣第一級浸出
將不溶渣32和浸出劑加入第一級浸出攪拌槽中，浸出劑為濃度為10%的硝酸溶液，不溶MS2與浸出劑比例為1: 20,加溫至95°C，攪拌浸出，時間為Ih，浸出結束后靜置澄清，上清液為一級浸出液L3,—級浸出液L3作為洗滌劑返回洗滌槽去洗滌不溶渣51，底部濃漿為一級浸出渣S3，一級浸出渣S3進入不溶渣第二級浸出工序。
[0041 ] D、不溶渣第二級浸出
將一級浸出渣S3和浸出劑加入第二級浸出槽中，浸出劑為濃度為10%的硝酸溶液，一級浸出渣S3與浸出劑比例為1: 20，加溫至95°C，攪拌浸出，時間為lh，然后過濾，得到二級浸出液L4和二級浸出渣S4，二級浸出液L4作為浸出劑返回第一級浸出攪拌槽中，二級浸出渣S4進入浸出渣第一級洗滌工序。
[0042]E、浸出渣第一級洗滌
將二級浸出渣S4和洗滌劑加入二級浸出渣的第一級洗滌槽中，洗滌劑為pH值為2的硝酸溶液，二級浸出渣S4與洗滌劑比例為1: 20，攪拌制漿，攪拌時間為60min，然后靜置澄清，上清液為浸出渣一級洗滌濾液U，浸出渣一級洗滌濾液1^送去配制浸出劑，底部濃漿為一級洗滌渣S5，一級洗滌渣35進入浸出渣第二級洗滌工序。
[0043]F、浸出渣第二級洗滌
將一級洗滌渣SdP洗滌劑加入浸出渣第二級洗滌槽中，洗滌劑為pH值為2的硝酸溶液，一級洗滌渣S5與洗滌劑比例為1: 20，攪拌制漿，攪拌時間為60min，然后過濾，得到浸出渣二級洗滌濾液L6和浸出尾渣S6，浸出渣二級洗滌濾液L6作為洗滌液返回二級浸出渣的第一級洗滌槽中，浸出尾渣S6中和處理后去處置場。
【主權項】
1.放射性堿渣中鈾的浸出方法，所述的放射性堿渣是在含鈾廢水處理過程中，在堿性條件下經(jīng)沉淀獲得的含鈾廢渣過濾后經(jīng)800°C煅燒后最終形成的干堿渣，其特征是:本方法采用多級逆流溶解浸出，主要包括:堿渣循環(huán)溶解一過濾一不溶渣洗滌一過濾一不溶渣第一級浸出一澄清一不溶渣第二級浸出一過濾一浸出渣第一級洗滌一澄清一浸出渣第二級洗滌一過濾，具體工藝流程為: A、堿渣循環(huán)溶解 將堿渣S和浸出劑加入溶解槽中，堿渣和浸出劑的比例為1:1?5，然后加熱攪拌溶解，溶解后過濾，獲得不溶渣S1及溶解液1^，溶解液1^送去萃取工序萃取回收鈾，不溶渣51返回溶解槽中繼續(xù)溶解，當不溶渣S1累計達到一定量時，分離部分不溶渣S1進入不溶渣洗滌階段； B、不溶渣洗滌 將不溶渣一工和洗滌劑加入洗滌槽中，不溶渣3工與洗滌劑比例為1: 2?20，然后攪拌制漿，攪拌制漿后過濾，獲得不溶渣S2和不溶渣洗滌液L2,不溶渣洗滌液1^作為浸出劑返回溶解槽去溶解堿渣S，不溶渣S2進入不溶渣第一級浸出工序； C、不溶渣第一級浸出 將不溶渣32和浸出劑加入第一級浸出攪拌槽中，不溶渣52與浸出劑比例為1:2?20，然后加溫攪拌浸出，浸出結束后靜置澄清，上清液為一級浸出液L3,—級浸出液L3作為洗滌劑返回洗滌槽去洗滌不溶渣S1，底部濃漿為一級浸出渣&，一級浸出渣S3進入不溶渣第二級浸出工序； D、不溶渣第二級浸出 將一級浸出渣S3和浸出劑加入第二級浸出槽中，一級浸出渣S3與浸出劑比例為1: 2?20，然后加溫攪拌浸出，浸出結束后過濾，得到二級浸出液L4和二級浸出渣S4，二級浸出液L4作為浸出劑返回第一級浸出攪拌槽中，二級浸出渣S4進入浸出渣第一級洗滌工序； E、浸出渣第一級洗滌 將二級浸出渣S4和洗滌劑加入二級浸出渣的第一級洗滌槽中，二級浸出渣S4與洗滌劑比例為1:2?20，然后攪拌制漿，攪拌制漿后靜置澄清，上清液為浸出渣一級洗滌濾液L5，浸出渣一級洗滌濾液1^送去配制浸出劑，底部濃漿為一級洗滌渣S5，一級洗滌渣S5進入浸出渣第二級洗滌工序； F、浸出渣第二級洗滌 將一級洗滌渣SdP洗滌劑加入浸出渣第二級洗滌槽中，一級洗滌渣35與洗滌劑比例為1:2?20，然后攪拌制漿，攪拌制漿后過濾，得到浸出渣二級洗滌濾液L6和浸出尾渣S6，浸出渣二級洗滌濾液L6作為洗滌劑返回二級浸出渣的第一級洗滌槽中，浸出尾渣S6中和處理后去處置場。2.如權利要求1所述的放射性堿渣中鈾的浸出方法，其特征是:所述的浸出劑為濃度為10%?50%的硝酸溶液，所述的洗滌劑為pH值為2的硝酸溶液。3.如權利要求1或2所述的放射性堿渣中鈾的浸出方法，其特征是:在A步驟中，溶解溫度為50?95°C，攪拌溶解時間不少于0.5h。4.如權利要求1或2所述的放射性堿渣中鈾的浸出方法，其特征是:在B、E及F步驟中，攪摔時間為5?60min。5.如權利要求3所述的放射性堿渣中鈾的浸出方法，其特征是:在B、E及F步驟中，攪拌時間為5?60min。6.如權利要求1或2所述的放射性堿渣中鈾的浸出方法，其特征是:在C及D步驟中，加溫溫度為50?95°C，攪拌浸出時間不少于lh。7.如權利要求3所述的放射性堿渣中鈾的浸出方法，其特征是:在C及D步驟中，加溫溫度為50?95°C，攪拌浸出時間不少于lh。8.如權利要求4所述的放射性堿渣中鈾的浸出方法，其特征是:在C及D步驟中，加溫溫度為50?95°C，攪拌浸出時間不少于lh。9.如權利要求5所述的放射性堿渣中鈾的浸出方法，其特征是:在C及D步驟中，加溫溫度為50?95°C，攪拌浸出時間不少于lh。
【文檔編號】C22B60/02GK105969987SQ201610425302
【公開日】2016年9月28日
【申請日】2016年6月16日
【發(fā)明人】王清良, 胡鄂明, 于濤, 陳鵬, 黃永春, 鄧話, 趙寧
【申請人】南華大學, 中核建中核燃料元件有限公司