本發(fā)明涉及一種氮化硼組合物，詳細(xì)而言涉及一種包含粒狀氮化硼的氮化硼組合物及其制造方法。而且，本發(fā)明涉及一種包含這樣的粒狀氮化硼和樹(shù)脂材料的樹(shù)脂組合物、將這樣的樹(shù)脂組合物成型而得到的包含粒狀氮化硼和樹(shù)脂材料的成型體及其制造方法。

背景技術(shù)：

1、氮化硼(以下也稱為“bn”)為絕緣性的陶瓷，已知：具有金剛石結(jié)構(gòu)的c－bn、具有石墨結(jié)構(gòu)的h－bn、具有亂層結(jié)構(gòu)的t－bn等各種晶型。

2、其中，h－bn具備導(dǎo)熱性、固體潤(rùn)滑性、化學(xué)穩(wěn)定性、耐熱性優(yōu)異的特征，因此嘗試作為填料向具有低導(dǎo)熱性的樹(shù)脂材料中混合來(lái)提高導(dǎo)熱性。這樣的樹(shù)脂材料在電氣/電子領(lǐng)域中用作集成電路的散熱構(gòu)件用。

3、然而，h－bn具有與石墨相同的層疊結(jié)構(gòu)，晶體各向異性大。h－bn在宏觀上為粒狀，但在微觀上為板狀晶體的層疊體。在相當(dāng)于晶體的a軸方向的板狀晶面內(nèi)以強(qiáng)共價(jià)鍵相連，因此示出接近400w/mk的大的熱導(dǎo)率。另一方面，相當(dāng)于c軸向的板厚方向以弱的范德華力鍵合而層疊，因此僅示出1～2w/mk左右的小的熱導(dǎo)率。

4、若將這樣的氮化硼配合于樹(shù)脂材料而成的樹(shù)脂組合物成型來(lái)制造例如板狀成型體，則板狀的氮化硼向成型時(shí)的樹(shù)脂組合物的流動(dòng)方向即成型體的板面方向取向的傾向強(qiáng)，得到的成型體存在如下問(wèn)題：雖然在板面方向上熱導(dǎo)率優(yōu)異，但在厚度方向上僅示出低的熱導(dǎo)率。因此，期望改善這樣的粒狀bn的各向異性。

5、例如，在日本特開(kāi)2013－147363號(hào)中，公開(kāi)了一種含金屬氧化物的氮化硼的制造方法，其中，包括如下工序：將氮化硼與選自釔、鈰以及鐿中的至少一種稀土金屬的氧化物與碳混合，在非氧化性氣體氣氛下進(jìn)行加熱處理。說(shuō)明了：通過(guò)該方法制造的氮化硼即使在以提高導(dǎo)熱性、固體潤(rùn)滑性、化學(xué)穩(wěn)定性、耐熱性等為目的，向樹(shù)脂材料中大量配合而制成樹(shù)脂組合物的情況下，也能良好地維持作為樹(shù)脂組合物的成型加工性，并且改良成型的成型體的厚度方向的導(dǎo)熱性。

6、作為粒狀氮化硼的制造方法，在國(guó)際公開(kāi)wo2020/195298號(hào)中公開(kāi)了如下制造方法：在非氧化性氣體氣氛下對(duì)包含氮化硼成分、稀土元素的氧化物以及氧化鈣的混合物進(jìn)行加熱處理。在使用將通過(guò)該方法而得到的粒狀氮化硼與樹(shù)脂材料混合而成的樹(shù)脂組合物來(lái)成型的情況下，得到的成型體的導(dǎo)熱性提高，此外，在優(yōu)選的方案中，與成型體的導(dǎo)熱相關(guān)的各向異性得到抑制。特別說(shuō)明了：即使在大量混合氮化硼的情況下，也能維持良好的成型加工性，并且提高得到的成型體的導(dǎo)熱性。

7、說(shuō)明了：若將通過(guò)這些方法得到的氮化硼與樹(shù)脂材料混合并成型，則特別是能改善厚度方向的熱導(dǎo)率，但若與上述的氮化硼的原本的熱導(dǎo)率相比，則實(shí)現(xiàn)的熱導(dǎo)率存在進(jìn)一步改善的余地。

8、現(xiàn)有技術(shù)文獻(xiàn)

9、專利文獻(xiàn)

10、專利文獻(xiàn)1：日本特開(kāi)2013－147363號(hào)

11、專利文獻(xiàn)2：國(guó)際公開(kāi)wo2020/195298號(hào)

技術(shù)實(shí)現(xiàn)思路

1、發(fā)明所要解決的問(wèn)題

2、因此，期望新提供一種粒狀氮化硼優(yōu)選球狀氮化硼的制造方法，此外，期望將通過(guò)所述制造方法制造的粒狀優(yōu)選球狀氮化硼作為填料向樹(shù)脂材料中混合并成型，由此改善得到的成型體的導(dǎo)熱性，并且在優(yōu)選的方案中，能抑制其各向異性。

3、用于解決問(wèn)題的方案

4、本發(fā)明人對(duì)上述技術(shù)問(wèn)題反復(fù)進(jìn)行了深入研究，結(jié)果新發(fā)現(xiàn)：通過(guò)在氮?dú)鈿夥障聦?duì)鐵硼化物進(jìn)行加熱處理，對(duì)鐵硼化物的硼進(jìn)行氮化，能制造包含粒狀氮化硼的氮化硼組合物。

5、本發(fā)明在第一主旨中提供一種氮化硼組合物的制造方法，其特征在于，是包含粒狀氮化硼的氮化硼組合物的制造方法，其中，在氮?dú)鈿夥障?，?duì)包含鐵硼化物的鐵硼化物組合物進(jìn)行加熱處理，進(jìn)行氮化(詳細(xì)而言，對(duì)鐵硼化物的硼進(jìn)行氮化)。在本發(fā)明的優(yōu)選的方案中，粒狀氮化硼也包括球狀氮化硼。

6、本發(fā)明在第二主旨中提供一種氮化硼組合物，其通過(guò)如上所述的制造方法得到，包含粒狀氮化硼。在氮化硼組合物中，除了包含通過(guò)氮化而生成的粒狀氮化硼以外，還可以包含：源自作為原料的鐵硼化物組合物的其他成分(例如通過(guò)鐵硼化物的硼的氮化而副產(chǎn)的鐵成分(例如氧化鐵、硼酸鐵、氮化鐵、碳化鐵(在原料中包含碳的情況)等)、未反應(yīng)的鐵硼化物、鐵硼化物組合物所含的雜質(zhì)等)、未成為粒狀氮化硼的非晶質(zhì)的氮化硼等。在優(yōu)選的方案中，粒狀氮化硼也包括球狀氮化硼。

7、本發(fā)明在第三主旨中提供一種粒狀氮化硼，其包含于上述的氮化硼組合物中，在優(yōu)選的方案中，粒狀氮化硼也包括球狀氮化硼。該粒狀氮化硼可以通過(guò)如下方式得到：對(duì)上述的氮化硼組合物實(shí)施任意的適當(dāng)?shù)奶幚恚瑢⒌鸾M合物所含的除了粒狀氮化硼以外的成分(例如上述的其他成分)去除，例如將這樣的成分中的至少一部分去除，優(yōu)選實(shí)質(zhì)上將全部去除。這樣的去除例如可以是氮化硼組合物的利用酸(例如酸水溶液)的清洗處理，在另一方案中，可以是將比規(guī)定的尺寸小和/或大的粒狀氮化硼去除的分級(jí)處理。在特別優(yōu)選的方案中，可以是這樣的清洗處理和之后的分級(jí)處理等。在一個(gè)方案中，這樣的粒狀氮化硼也包括球狀氮化硼，在該情況下，例如可以通過(guò)分級(jí)處理，僅取出實(shí)質(zhì)上具有規(guī)定的粒度分布寬度的球狀氮化硼。

8、因此，本發(fā)明在第四主旨中提供一種制造粒狀氮化硼的方法，該方法的特征在于，對(duì)第二主旨的氮化硼組合物進(jìn)行酸清洗。在優(yōu)選的方案中，粒狀氮化硼也包括球狀氮化硼，可以通過(guò)應(yīng)用分級(jí)處理，得到具有規(guī)定的粒徑分布寬度的球狀氮化硼。

9、本發(fā)明在第五主旨中提供一種樹(shù)脂組合物，其包含：第二主旨的氮化硼組合物或第三主旨的粒狀氮化硼優(yōu)選球狀氮化硼和樹(shù)脂材料。而且，本發(fā)明在第六主旨中，提供一種成型體的成型方法以及成型體的制造方法，其特征在于，使用這樣的樹(shù)脂材料來(lái)成型，此外，本發(fā)明在第七主旨中提供一種成型體，其通過(guò)如上所述地成型來(lái)制造。

10、發(fā)明效果

11、本發(fā)明提供一種合成氮化硼的新的方法。該合成方法可以應(yīng)用于氮化硼組合物的制造方法，制造的氮化硼組合物包含粒狀氮化硼。在優(yōu)選的方案中，氮化硼組合物也包含球狀氮化硼。本發(fā)明的氮化硼組合物或粒狀氮化硼可以用作能向?qū)嵝院齽?、?dǎo)熱性粘接劑、導(dǎo)熱性成型體用樹(shù)脂組合物等中配合的填料，能賦予提高的導(dǎo)熱性。在一個(gè)優(yōu)選的方案中，粒狀氮化硼為球狀形狀和/或粒徑大，進(jìn)一步優(yōu)選粒徑更一致，在配合有該粒狀氮化硼的成型體中，能賦予進(jìn)一步提高的導(dǎo)熱性，能抑制導(dǎo)熱的各向異性。

技術(shù)特征：

1.一種氮化硼組合物的制造方法，其特征在于，是包含粒狀氮化硼的氮化硼組合物的制造方法，其中，

2.根據(jù)權(quán)利要求1所述的氮化硼組合物的制造方法，其特征在于，

3.根據(jù)權(quán)利要求2所述的氮化硼組合物的制造方法，其特征在于，

4.根據(jù)權(quán)利要求2或3所述的氮化硼組合物的制造方法，其特征在于，

5.根據(jù)權(quán)利要求4所述的氮化硼組合物的制造方法，其特征在于，

6.根據(jù)權(quán)利要求5所述的氮化硼組合物的制造方法，其特征在于，

7.根據(jù)權(quán)利要求6所述的氮化硼組合物的制造方法，其特征在于，

8.根據(jù)權(quán)利要求6所述的氮化硼組合物的制造方法，其特征在于，

9.一種氮化硼組合物，其特征在于，包含粒狀氮化硼，所述粒狀氮化硼具有殼結(jié)構(gòu)，球指標(biāo)為10以下。

10.根據(jù)權(quán)利要求9所述的氮化硼組合物，其特征在于，

11.根據(jù)權(quán)利要求9或10所述的氮化硼組合物，其特征在于，

12.根據(jù)權(quán)利要求9或10所述的氮化硼組合物，其特征在于，

13.一種樹(shù)脂組合物，其特征在于，包含如權(quán)利要求9或10所述的粒狀氮化硼和樹(shù)脂材料。

14.一種成型體，其特征在于，通過(guò)將如權(quán)利要求13所述的樹(shù)脂組合物成型來(lái)制造。

技術(shù)總結(jié)
提供一種新的氮化硼的制造方法。包含粒狀氮化硼的氮化硼組合物的制造方法的特征在于，在氮?dú)鈿夥障?，?900℃～2300℃下對(duì)包含鐵硼化物的鐵硼化物組合物進(jìn)行加熱處理。

技術(shù)研發(fā)人員：楠瀨尚史
受保護(hù)的技術(shù)使用者：國(guó)立大學(xué)法人香川大學(xué)
技術(shù)研發(fā)日：
技術(shù)公布日：2025/5/15