本發(fā)明涉及電化學，尤其是涉及一種泡沫鈦基碘鐵雙單原子電極及其制備以及在制備單線態(tài)氧中的應用。

背景技術：

1、作為一種新興的活性氧物種，單線態(tài)氧因具有較高的氧化還原電位和較長的壽命，被認為是能夠廣泛應用于氣、液以及氣液界面污染物凈化脫毒的功能性物種。目前合成單線態(tài)氧的傳統(tǒng)方法主要有光敏化法、酶反應法及高級氧化法，但是傳統(tǒng)方法往往受制于復雜的生產設施、苛刻的反應條件或者昂貴的氧化劑投入，無法實現穩(wěn)定溫和且綠色高效的單線態(tài)氧合成表現，嚴重限制了單線態(tài)氧在環(huán)境污染控制領域的應用場景。

2、電化學還原活化氧氣是一種條件溫和、過程可控的單線態(tài)氧合成技術，該技術利用地球充沛的基態(tài)氧氣作為原料，只需持續(xù)供應電能和氧氣即能持續(xù)產生單線態(tài)氧，從而有利于各種環(huán)境介質的污染物去除。專利cn117385390a公開了一種泡沫鈦基鐵單原子電極通過電化學合成單線態(tài)氧的方法，該泡沫鈦基鐵單原子電極通過強化氧氣在電極表面的吸附活化以及中間產物的定向轉化過程，并強調該電極材料的單線態(tài)氧的產量可達6040.2μmol/l；然而該電極材料在制備過程中需要在氫氣氣氛下煅燒，不利于工業(yè)化大規(guī)模的生產。因此，盡管其已經取得了顯著的進展，但是如何在滿足工業(yè)化大規(guī)模生產的前提下，進一步提升單線態(tài)氧產率，實現其高效、可控的生成，仍然是本領域技術人員不懈探索的目標。

技術實現思路

1、為了解決上述問題，本發(fā)明的目的是提供一種泡沫鈦基碘鐵雙單原子電極及其制備以及在制備單線態(tài)氧中的應用。本發(fā)明提供的泡沫鈦基碘鐵雙單原子電極(簡稱i1fe1-ti)利用水解離的原子氫(·h)還原活化氧氣，強化氧氣的高效定向轉化過程，從而實現高產率的單線態(tài)氧合成(泡沫鈦基碘鐵雙單原子電極展現出電化學高效合成單線態(tài)氧表現)。本發(fā)明提供的單線態(tài)氧制備方法為環(huán)境凈化脫毒(氣、液以及氣液界面的污染物去除降解以及消毒處理)提供了可大規(guī)模實際應用的策略。

2、本發(fā)明的目的可以通過以下技術方案來實現：

3、本發(fā)明的第一個目的是提供一種泡沫鈦基碘鐵雙單原子電極的制備方法，包括以下步驟：

4、(a1)將鐵鹽前驅體溶液噴涂在泡沫鈦載體表面，紅外烤干后進行高溫處理得到泡沫鈦基鐵單原子電極；

5、(a2)將碘前驅體溶液涂敷在步驟(a1)制備得到的泡沫鈦基鐵單原子電極表面，紅外烤干后進行高溫處理，得到泡沫鈦基碘鐵雙單原子電極：i1fe1-ti。

6、在本發(fā)明的一個實施方式中，泡沫鈦基碘鐵雙單原子電極中，單原子鐵的質量百分比為0.05％～2.0％，單原子碘的質量百分比為0.1％～4.0％；

7、所述泡沫鈦載體的面積為3～25cm2，厚度為0.5～2mm。

8、在本發(fā)明的一個實施方式中，步驟(a1)中，所述鐵鹽前驅體選自氯化鐵、硝酸鐵、硫酸鐵或乙酰丙酮鐵中的一種；

9、紅外烤干過程中，溫度為40℃～150℃，時間為5min～30min；

10、高溫處理過程中處于空氣氣氛下，溫度為200℃～500℃，時間為0.5h～2h。

11、在本發(fā)明的一個實施方式中，步驟(a2)中，所述碘前驅體選自碘酸、氫碘酸、單質碘、碘化鈉、碘化鉀或碘化鐵中的一種；

12、紅外烤干過程中，溫度為40℃～150℃，時間為5min～30min；

13、高溫處理過程中處于空氣氣氛下，溫度為200℃～500℃，時間為0.5h～2h。

14、在本發(fā)明的一個實施方式中，鐵鹽前驅體溶液的溶劑選自乙醇、丙酮、水、乙二醇或異丁醇中的一種或幾種；

15、碘前驅體溶液的溶劑選自乙醇、丙酮、水、乙二醇或異丁醇中的一種或幾種。

16、本發(fā)明的第二個目的是提供一種泡沫鈦基碘鐵雙單原子電極，通過上述方法制備得到。

17、本發(fā)明的第三個目的是提供一種泡沫鈦基碘鐵雙單原子電極在制備單線態(tài)氧中的應用。

18、本發(fā)明的第四個目的是提供一種泡沫鈦基碘鐵雙單原子電極在病毒及有機污染物凈化領域中的應用，所述泡沫鈦基碘鐵雙單原子電極通過合成單線態(tài)氧實現病毒及有機污染物的原位凈化。

19、本發(fā)明的第五個目的是提供一種單線態(tài)氧的制備方法，包括以下步驟：

20、在裝填有電解液的單室電解池中插入工作電極、參比電極以及對電極，進行電解反應，完成單線態(tài)氧的合成；

21、其中，所述工作電極為上述泡沫鈦基碘鐵雙單原子電極。

22、在本發(fā)明的一個實施方式中，所述參比電極選自汞-氧化汞電極、銀-氯化銀電極、飽和甘汞電極或汞-硫酸亞汞電極中的一種。

23、在本發(fā)明的一個實施方式中，所述對電極選自鉑片電極、石墨電極或釕銥鈦電極中的一種。

24、在本發(fā)明的一個實施方式中，電解液為0.05mol/l硫酸鈉溶液；

25、電解過程中，反應電壓為-1.0v～-0.4v，反應時間為1h～3h。

26、本發(fā)明提供的泡沫鈦基碘鐵雙單原子電極能夠實現單線態(tài)氧電合成的產率可達到62.8μmol/l·min；泡沫鈦基碘鐵雙單原子電極能夠進一步有效降解水體中芳香類有機污染物，2h內可對苯酚、磺胺甲惡唑以及對氯苯酚分別實現99.6％、99.8％、99.2％的去除率；泡沫鈦基碘鐵雙單原子電極對抗生素抗性基因有高效去除作用，能夠在1h內對blandm-1和blaoxa-58的抗性基因去除率分別達到3.64和4.05log；泡沫鈦基碘鐵雙單原子電極可高效滅活室內空氣中的致病病毒，能夠在較短的時間內殺滅空氣中99.9％以上的h1n1病毒；泡沫鈦基碘鐵雙單原子電極對常見揮發(fā)性有機物有顯著凈化功能，可持續(xù)穩(wěn)定氧化去除空氣中99.9％的甲醛，同時二氧化碳轉化率達到98.8％。總的來說，本發(fā)明提供的泡沫鈦基碘鐵雙單原子電極兼具高效的單線態(tài)氧電合成能力以及廣泛的應用潛力，提供了一種綠色低碳的單線態(tài)氧電合成路徑以及原位利用技術。

27、與現有技術相比，本發(fā)明具有以下有益效果：

28、(1)本發(fā)明提供的泡沫鈦基碘鐵雙單原子電極的構型具有雙單原子協(xié)同效應，能夠利用碘單原子解離水分子釋放原子氫，原子氫用于還原活化鐵位點吸附的氧氣，從而充分利用活性位點，提高原子利用效率和反應活性，減少競爭副反應的發(fā)生。

29、(2)本發(fā)明提供的泡沫鈦基碘鐵雙單原子電極材料解決了現有技術單線態(tài)氧合成速率低下、制備工藝復雜昂貴且無法工業(yè)化大規(guī)模生產等難題，顯著提高了單線態(tài)氧電合成速率，拓展了單線態(tài)氧原位利用的使用場景，在水體芳香類有機污染物降解、抗生素抗性基因去除、空氣中致病病毒消毒滅活、常見揮發(fā)性有機污染物凈化等領域均具有優(yōu)異的性能。

技術特征：

1.一種泡沫鈦基碘鐵雙單原子電極的制備方法，其特征在于，包括以下步驟：

2.根據權利要求1所述的一種泡沫鈦基碘鐵雙單原子電極的制備方法，其特征在于，泡沫鈦基碘鐵雙單原子電極中，單原子鐵的質量百分比為0.05％～2.0％，單原子碘的質量百分比為0.1％～4.0％。

3.根據權利要求2所述的一種泡沫鈦基碘鐵雙單原子電極的制備方法，其特征在于，步驟(a1)中，所述鐵鹽前驅體選自氯化鐵、硝酸鐵、硫酸鐵或乙酰丙酮鐵中的一種；

4.根據權利要求2所述的一種泡沫鈦基碘鐵雙單原子電極的制備方法，其特征在于，步驟(a2)中，所述碘前驅體選自碘酸、氫碘酸、單質碘、碘化鈉、碘化鉀或碘化鐵中的一種；

5.一種泡沫鈦基碘鐵雙單原子電極，其特征在于，通過權利要求1～3任一所述方法制備得到。

6.一種如權利要求5所述的泡沫鈦基碘鐵雙單原子電極在制備單線態(tài)氧中的應用。

7.一種如權利要求5所述的泡沫鈦基碘鐵雙單原子電極在病毒及有機污染物凈化領域中的應用，其特征在于，所述泡沫鈦基碘鐵雙單原子電極通過合成單線態(tài)氧實現病毒及有機污染物的原位凈化。

8.一種單線態(tài)氧的制備方法，其特征在于，包括以下步驟：

9.根據權利要求8所述的一種單線態(tài)氧的制備方法，其特征在于，所述參比電極選自汞-氧化汞電極、銀-氯化銀電極、飽和甘汞電極或汞-硫酸亞汞電極中的一種；

10.根據權利要求8所述的一種單線態(tài)氧的制備方法，其特征在于，電解液為硫酸鈉溶液；

技術總結
本發(fā)明涉及電化學技術領域，尤其是涉及一種泡沫鈦基碘鐵雙單原子電極及其制備以及在制備單線態(tài)氧中的應用。本發(fā)明提供的泡沫鈦基碘鐵雙單原子電極的構型具有雙單原子協(xié)同效應，能夠利用碘單原子解離水分子釋放原子氫，原子氫用于還原活化鐵位點吸附的氧氣，從而充分利用活性位點，提高原子利用效率和反應活性，減少競爭副反應的發(fā)生；該泡沫鈦基碘鐵雙單原子電極材料顯著提高了單線態(tài)氧電合成速率，拓展了單線態(tài)氧原位利用的使用場景，在水體芳香類有機污染物降解、抗生素抗性基因去除、空氣中致病病毒等污染物凈化領域均具有優(yōu)異的性能。

技術研發(fā)人員：么艷彩,王愷元,張禮知
受保護的技術使用者：上海交通大學
技術研發(fā)日：
技術公布日：2025/5/15